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耦合黑磷量子點與MnO2納米的高效電化學(xué)氮還原

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電化學(xué)氮還原反應(yīng)（NRR）是在環(huán)境條件下將氮氣固定為氨的一種有前途的策略，但高成本的貴金屬催化劑卻嚴(yán)重阻礙了電化學(xué)氮還原反應(yīng)的發(fā)展。
作為代表性二維非金屬材料，黑磷（BP）具有與氮相似的價電子結(jié)構(gòu)，可有效吸附非活性氮氣分子并活化其N-N三鍵，同時BP相對弱的氫吸附能力也會限制競爭性的析氫反應(yīng)。

因此通過液相剝離法制備了超小BP量子點（QD），然后通過范德華相互作用將BPQDs組裝固定在具有催化活性的MnO2納米片上。

期間得益于高活性的BPQDs與褶皺的MnO2納米片之間的協(xié)同作用，所制備的BPQDs/MnO2催化劑在電化學(xué)氮還原反應(yīng)中表現(xiàn)出了較高的催化活性、選擇性以及較好的穩(wěn)定性。 

BPQDs具有非常好的單分散性和均勻性，具有特別窄的尺寸分布，其中90％以上的BPQDs的直徑都在2-3 nm范圍內(nèi)。超小尺寸可提供豐富的電化學(xué)活性位點和較弱的擴散勢壘，使其催化性能更具競爭力。

與單一組分相比，BPQDs/MnO2復(fù)合材料在產(chǎn)氨速率和法拉第效率方面都具有明顯提升的催化活性，這主要歸因于樣品間的協(xié)同效應(yīng)。

通過提出這種由經(jīng)相互作用在MnO2納米片上組裝BPQDs的簡便策略。BP QDs的超小尺寸可促進(jìn)活性位點的完全剝落。褶皺的MnO2納米片作為高效的基底通過一定的電子轉(zhuǎn)移牢固地固定了BPQDs，使BPQDs在電催化氮還原反應(yīng)中避免聚集。
得益于MnO2納米片和BPQDs間的協(xié)同作用，與先前報道的催化氮還原反應(yīng)的非金屬和過渡金屬電催化劑相比，該復(fù)合催化劑表現(xiàn)出令人印象深刻的催化性能。同時利用范德華相互作用的自組裝策略也對設(shè)計和制備混合電催化劑也有一定啟發(fā)。